Die Lichtemission eines angeregten Moleküls wurde räumlich abgebildet, um zu zeigen, wie die Emission durch die Ladungszustände des Moleküls beeinflusst wird.
Physiker können mit Rastertunnelmikroskopen (STMs) einzelne fluoreszierende Moleküle mit nahezu atomarer Auflösung abbilden. Der genaue Prozess, durch den ein Molekül Licht emittiert, wenn es von einem STM angeregt wird, ist jedoch noch umstritten, da die Beobachtungen nicht die genauen Spin- und Ladungszustände offenbaren, die das angeregte Molekül durchläuft, bevor es in den Grundzustand übergeht. Song Jiang von der Universität Straßburg, Frankreich, und Kollegen führten ein Experiment durch und erstellten ein Modell, das den Ladungszustand des Moleküls mit der emittierten Lichtenergie verbindet, und lieferten wichtige Informationen zur Lösung dieser Debatte.
Bei der Arbeit des Teams wird ein Chinacridon (QA)-Molekül, das auf einem dünnen Isolierfilm adsorbiert ist, der auf ein Metallsubstrat aufgebracht ist, von einem Strom angetrieben, der durch eine STM-Spitze fließt. Die Emissionsmuster der neutralen und positiv geladenen Zustände von QA unterscheiden sich um 65 Grad in der Orientierung, ein einzigartiges Merkmal des Moleküls. Die Wissenschaftler erstellten Fluoreszenzkarten mit einer Auflösung im Subnanometerbereich, indem sie das Material mit einer STM-Spitze bei verschiedenen Spannungspegeln scannten. In diesen Karten konnten sie Muster identifizieren, die die Orientierung des fluoreszierenden Dipols und damit den Ladungszustand des Moleküls zu einem bestimmten Zeitpunkt anzeigen.
Anschließend entwickelten sie ein Modell basierend auf der räumlichen Abhängigkeit des STM-induzierten Fluoreszenzsignals, das die Eigenschaften des STM-Stroms und der Spannung sowie des Elektronentransports und der Lichtemission beschreibt.
Die Forschung zeigt, dass ein einzelnes Molekül auf einem Substrat je nach angelegter Spannung vier verschiedene Ladungszustände aufweisen kann. Es bietet auch eine Technik zur Unterscheidung zwischen geladener Molekülphosphoreszenz und stromgetriebener Lumineszenz. Laut den Autoren ist dieses Konzept allgemein und kann auf jedes organische System angewendet werden, das auf einer dünnen Schicht adsorbiert ist.
Quelle: physical.aps.org/articles/v16/s31
📩 21/03/2023 18:56